近日，化学学院在生物质升级转化领域取得重要进展，相关成果以《Yolk-shell electron-rich Ru@hollow pyridinic-N-doped carbon nanosphereswith tunable shell thickness and ultrahigh surface area for biomass-derivedlevulinic acid hydrogenation under mild conditions》为题在线发表在催化领域国际顶级学术期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（中科院大类一区TOP期刊，影响因子22.1）。化学学院研究生杨京嵩为第一作者，周功兵教授为唯一通讯作者，伟德betvlctor国际官网为唯一署名单位。

乙酰丙酸选择加氢制备γ-戊内酯是生物质废料增值转化的关键途径之一，具有原料来源广泛和环保经济的特点。目前，非贵金属催化剂虽然成本较低，但活性低、反应条件苛刻且稳定性差，而贵金属活性高、反应条件温和，但价格高昂、稳定性低。因此，设计并制备温和条件下高效、稳定的纳米催化剂，成为乙酰丙酸选择加氢研究领域亟待解决的问题。

该研究以氨基修饰的光滑氧化硅纳米球为模板，采用硬模板法制备了蛋黄-壳结构中空Ru@掺N碳球，并对壳层厚度进行了调控。实验和理论计算表明，独特的蛋黄-壳结构和较薄的碳壳有利于暴露更多的表面吡啶N物种，其有助于形成富电子金属Ru活性中心以及使Ru的d带中心向费米能级正移，从而适当增强了金属Ru和活性H之间的相互作用，促进了乙酰丙酸在催化剂表面的吸附以及乙酰丙酸羰基与H之间的电子转移，降低了反应活化能。30 °C、1 MPa H₂下，乙酰丙酸的转换频率高达18733.4 h^-1，γ-戊内酯的选择性>99.9%，且具有长达八个催化循环的优异稳定性，显著优于相应负载型催化剂。研究结果可为合理设计用于生物质升级利用的蛋黄-壳结构纳米催化剂提供有益参考。

据悉，化学学院周功兵教授课题组致力于生物质平台分子的催化转化、选择加氢催化剂的研究以及电解水催化剂的研究，近年来取得系列重要研究成果：Chemical Engineering Journal2024,484,149635;Chemical Engineering Journal2023, 457, 141188;Chemical Engineering Journal2023, 475, 146297; Journal of Catalysis2021, 398, 148-160; Journal of Catalysis2020, 382, 97-108; Journal of Catalysis2019, 369, 352-362。

原文链接